El progreso en la síntesis de nuevos compuestos carbonados ha facilitado el estudio de sus propiedades y aplicaciones. Dentro de estos materiales se encuentran los nanotubos de carbono (NTC) que son ampliamente empleados en la construcción de electrodos y biosensores gracias a sus excelentes propiedades electrocatalíticas. La desventaja de su aplicación para la preparación de biosensores, es su baja solubilidad en solventes habituales, lo cual es superado mediante tratamiento en medio ácido de manera de desarmar los manojos de nanotubos y purificarlos. Un tratamiento ácido fuerte además abre los extremos de los nanotubos y produce defectos en las paredes como los defectos Stone-Wales y la adsorción de grupos carboxilos sobre estos.
La funcionalización de los nanotubos de carbono con grupos carboxilos modifica sus propiedades físicas y químicas [1], por lo cual es de importancia tecnológica comprender estos cambios. En el caso de biosensores de glucosa, por ejemplo, se espera que el sensor sea activo para la reacción de oxido-reducción de peróxido de hidrógeno, ya que este es el analito que se debe cuantificar [2].
En este trabajo investigamos mediante cálculos de densidad funcional, el efecto de la funcionalización con grupos carboxilos adsorbidos sobre defectos superficiales como los defectos Stone-Wales. Como los nanotubos son láminas de grafeno enrolladas, decidimos modelar el sistema en una primera aproximación mediante una lámina de grafeno porque se puede representar con un menor número de átomos y por lo tanto, con menor requerimiento computacional. Se trabajó con láminas de 60 átomos de carbono con un defecto Stone-Wales en el centro sobre el cual se considera la adsorción de hasta dos grupos carboxilos.
En este sistema, estudiamos la energía de adsorción de peróxido sobre la lámina con y sin funcionalización. Se estudió el mínimo local empleando el algoritmo de gradientes conjugados (CG) y cálculos DFT con polarización de spin (sp) como están implementados en SIESTA [3].
[1] C.Wang, G. Zhou, H. Lui, J. W,Y. Qiu, B.Gu, W. Duan, J. Phys. Chem. B 110 10266-10271 (2006).
[2] P. Du, B. Zhou, C. Cai, J. Electoanal. Chem. 614 149-156 (2008).
[3] J. M. Soler, E. Artacho, J. D. Gale, A. García, J. Junquera, P. Ordejón, D. Sánchez-Portal, J. Phys.: Condens. Matter 14 2745 (2002).
